Casal è diventato un tennista professionista nel 1981 e ha vinto il suo primo doppio titolo ATP nel 1983. In totale, ha vinto 47 doppi tornei, principalmente con il suo connazionale Emilio Sánchez . Nell'individuo, tuttavia, poteva vincere solo un torneo.
Tra il 1985 e il 1987 è stato in Coppa Davis contro Killy Sánchez Germania ogni sconfitta di Boris Becker in singolo. Quindi ha battuto solo Boris Becker, che era ancora quasi sconosciuto nel marzo 1985, e il vincitore in carica (e già due volte) di Wimbledon nel marzo 1987. Dal 1981 al 1995 Casal ha giocato 48 partite per la squadra spagnola di Coppa Davis con un record di 31:17 vittorie (doppio 19: 9).
Insieme a Emilio Sánchez, ha vinto la medaglia d'argento in doppio alle Olimpiadi del 1988 . Nel 1992 ha vinto la Coppa del Mondo a squadre a Düsseldorf con la squadra spagnola .
Nel 1995 Sergio Casal ha concluso la sua carriera tennistica.